近日,我校化學(xué)化工與環(huán)境學(xué)院蔡志雄課題組在研究電化學(xué)發(fā)光技術(shù)用于快速識別催化劑中金屬-N配位類型和金屬中心的自旋性質(zhì)方面取得重要進(jìn)展。相關(guān)成果以“Identifying N Coordination Types of Single-Atom Catalysts by Spin-Modulated Luminol Cathodic Electrochemiluminescence”為題發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域頂級期刊Angewandte Chemie International Edition上。
該研究通過改變N源制備了兩種CoN4單原子催化劑,通過研究它們在魯米諾/溶解氧體系中陰極掃描時的電化學(xué)發(fā)光(ECL)行為,發(fā)現(xiàn)CoN4(吡啶N)的自旋密度表現(xiàn)為dz2軌道特征,而CoN4(吡咯N)的自旋密度表現(xiàn)為dxz軌道特征,這更有利于將O2?-中的O-O鍵裂解為?OH,從而產(chǎn)生更活躍的中間體*OH,促進(jìn)陰極ECL發(fā)射。該研究表明,ECL技術(shù)為快速識別CoN4 SACs中Co-N配位類型和金屬中心的自旋性質(zhì)提供了一種新方法。
我校2022級碩士生劉夢茹為論文第一作者,蔡志雄為通訊作者,閩南師范大學(xué)為第一通訊單位;中科院福建物構(gòu)所林淑娟和廈門大學(xué)陳曦提供了指導(dǎo)意見,為共同通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金(No. 21904055)和省自然科學(xué)基金(No.2023J011815;2020J05164)的共同資助。

(文/圖:劉夢茹)